循环流化床烟气脱硫模拟中试试验研究.pdf

第 ３ １ 卷第 ２ 期 ２ ０ ０ １ 年 ３ 月 东 南 大 学 学 报（ 自 然 科 学 版 ） Ｊ Ｏ Ｕ Ｒ Ｎ Ａ ＬＯ ＦＳ Ｏ Ｕ Ｔ Ｈ Ｅ Ａ Ｓ ＴＵ Ｎ Ｉ Ｖ Ｅ Ｒ Ｓ Ｉ Ｔ Ｙ（ Ｎ ａ ｔ ｕ ｒ ａ ｌ Ｓ ｃ ｉ ｅ ｎ ｃ ｅ Ｅ ｄ ｉ ｔ ｉ ｏ ｎ ） Ｖ ｏ ｌ  ３ １ Ｎ ｏ  ２ Ｍ ａ ｒ ．２ ０ ０ １ 循环流化床烟气脱硫模拟中试试验研究 冯斌１李大骥１周志良２吴颖海１杨军１ （ １东南大学热能工程研究所，南京 ２ １ ０ ０ ９ ６ ） （ ２江苏省昆山市环保局管理处，昆山 ２ １ ５ ３ ０ ０ ） 摘要在东南大学热能工程研究所建立的６ ０ ０ ｍ ｍ ， 处理烟气量达 ２ ０ ０ ０ ｍ ３ ｈ （ 标准状态， 下同） 的循环流化床烟气脱硫中试试验台上， 进行了循环流化床烟气脱硫的试验研究． 分别讨论了 Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩尔比、 烟气流量、 入口 Ｓ Ｏ ２浓度、 反应温度等因素对脱硫效率影响． 试验结果表明， Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩尔比和反应温度的影响最为显著， 烟气量和 Ｓ Ｏ ２入口浓度也有一定的影响， 但不 十分明显， 说明循环流化床烟气脱硫工艺对锅炉负荷和燃煤煤种的变化有较好的适应性． 关键词循环流化床烟气脱硫； 模拟中试； Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩尔比； 烟气流量； 入口 Ｓ Ｏ ２浓度； 反应温 度； 反应湿度 中图分类号Ｘ－ ５ ０ ５文献标识码Ａ 文章编号１ ０ ０ １ － ０ ５ ０ ５ （ ２ ０ ０ １ ） ０ ２  ０ ０ ７ ２  ０ ５ 收稿日期２ ０ ０ ０  １ １  ０ ８ ． 作者简介冯斌，男，１ ９ ７ ６ 年生，硕士研究生． 大气中 ９ ０ ％的 Ｓ Ｏ ２来自于煤炭的直接燃烧， 我国目前已成为 Ｓ Ｏ２排放量最大的国家． 随着我国经济的 发展和人民环保意识的提高， 燃煤 Ｓ Ｏ ２污染控制已成为我国目前大气污染控制领域最紧迫的任务． 循环流化床烟气脱硫工艺系统流程简单， 运行及投资费用低， 占地少， 并且在 Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩尔比很低 （ １  １ ～ １  ２ ） 时可以达到较高的脱硫效率（ ８ ０ ％～ ８ ５ ％） ， 是一项适合中国国情， 特别是中小型锅炉的烟气脱 硫技术［ １ ］． １ 试验装置 图 １ 为循环流化床烟气脱硫模拟中试试验装置系统图． 设计烟气处理量为 ２ ０ ０ ０ ｍ ３ ｈ ， 脱硫塔直径 ６ ０ ０ ｍ ｍ ， 反应塔高度 １ ９ ｍ． 整个试验装置由烟气发生系统， 脱硫反应塔主体， 气固分离系统， 加料和回料系统， 雾化增湿系统以及测量系统组成． １  １ 试验工艺流程 试验采用的模拟烟气由是一台燃料室提供的， 燃料为柴油． 燃料室产生的热烟气温度约为 １ ０ ０ ０ ℃， 热 烟气在燃烧室出口掺入一定量的冷空气， 可以调节烟气发生的流量． 烟气在进入换热器的入口处旋向掺入 一定量的纯 Ｓ Ｏ ２， 增加 Ｓ Ｏ２与烟气的湍动， 使之与烟气充分混合． 混合后的烟气进入一台气 气换热器， 调 节烟温约 １ ５ ０℃后进入循环流化床烟气脱硫反应塔． 模拟烟气中的粉尘通过向反应塔内添加粉煤灰来完 成． 此外， 通过向烟气中喷雾化水可以得到不同湿度的烟气． 模拟后的烟气进入脱硫反应塔， 沿反应塔不同高度开设喷水位置， 喷入一定量的水后， 烟气被增湿冷却 与脱硫剂发生反应． 反应后， 烟气进入气固分离装置， 分离下的固体颗粒， 一部分由回料器重新进入流化床反 应塔内； 气固分离器出来的烟气与气 气换热器出来的热空气混合进入布袋除尘器， 由引风机送入大气． １ ． ２ 试验步骤和方法 调节燃烧室燃油量和后部掺冷风量， 在燃烧稳定的前提下， 使得流入系统的烟气量满足试验要求， 并 使得流化床反应塔入口处的烟气温度稳定在 １ ５ ０℃左右． 在流化床系统预热一段时间后， 启动螺旋加料器， 向系统中加入粉煤灰． 按照试验需要的 Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩 尔比， 调节螺旋加料器转速向床内加入脱硫剂．                                                              为了在反应塔内保持一定的含尘浓度， 脱硫剂中按照一定 比例掺入粉煤灰． 打开雾化空气阀门和水阀门， 按照试验要求， 向床内喷入确定量的增湿水． 工况稳定后， 用气体分析仪测定 Ｓ Ｏ ２的浓度． 完成上述步骤后， 改变向反应塔内喷入的增湿水的量、 加入脱硫剂的量（ 即 Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩尔比） 、 流入系 统的烟气量等参数， 然后再次测定系统出口处的 Ｓ Ｏ ２浓度， 研究这些参数变化对脱硫效率的影响． １ ． ３ 试验物料 脱硫剂采用宜兴生产的消石灰粉末， 生产消石灰粉末的生石灰是在当地土窑中烧成的， 然后人工加水 消化制成粉末， 消石灰纯度较高， 经测定其 Ｃ ａ （ Ｏ Ｈ ） ２含量达 ９ ０  ３ ９ ％， 锅炉烟气中的粉尘用电厂粉煤灰模 拟． 粉煤灰和消石灰的中位径分别为 ２ ４ μｍ和 ６μｍ． 图 １ 模拟中试试验装置系统图 Ｔｉ温度测点；Ｓ ｉＳ Ｏ２体积浓度测点； Ｐｉ压力测点 ２ 脱硫试验研究［ １ ］ ２ ． １ Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩尔比的影响 图 ２ 是脱硫效率与钙硫比的关系图． 它们的工况参数分别为 烟气量 １ ４ ４ ４ ｍ ３ ｈ ， Ｓ Ｏ ２入口浓度（ 指体积 分数， 下同） 为 ７ ． ８ ５ １ ０ － ４， 喷水量 ４ ０ ｋ ｇ ｈ ， 烟气温度 １ ５ ７℃． 从图 ２ 可以看出， 不论是烟气量较大的工况还是烟气量较小的工况， 系统的脱硫效率都随 Ｃ ａ 与 Ｓ 的 摩尔比的增加而快速增加． 从理论上说， 当 Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩尔比小于 １ 时， 提供的脱硫剂不能满足吸收烟气中 Ｓ Ｏ ２的需要， 这时脱硫效率完全由脱硫剂的量决定； 当加入的脱硫剂过量时， 即 Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩尔比大于 １ ， 试 验结果显示在 Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩尔比为 １  ０ ～ １  ５ 时， 脱硫效率增加很快， 当 Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩尔比进一步增加时， 脱 硫效率增加率减小， 曲线斜率变小， 同时脱硫剂的利用率也下降． ２ ． ２ 烟气量的影响 图 ３ 是烟气量分别为 １ ４ ４ ４ ｍ ３ ｈ 和 ２ ０ １ １ ｍ３ ｈ 时的脱硫效率曲线． 其它试验参数为 Ｓ Ｏ ２入口浓度 ９ ． ８ １ ０ － ４， 喷水量 ５ ０ ｋ ｇ ｈ ， 烟气温度 １ ５ ４℃． 烟气量较低时的脱硫效率比烟气量较高时高 ５ ～ １ ０ 个百分点， 在 Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩尔比较小时这种效果更 加明显． 这是因为烟气量减少， 烟气在脱硫反应塔中的流速也相应降低． 烟气在床内的停留时间 ｔ ＝Ｈ Ｕ ， ３７第 ２ 期冯斌等 循环流化床烟气脱硫模拟中试试验研究 图 ２ 脱硫效率与 Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩尔比的关系图 ３ 烟气量对脱硫效率的影响 式中，Ｈ为床体高度； Ｕ为烟气流速． 因此， 烟气流速降低， 则烟气停留时间延长， Ｓ Ｏ ２与脱硫剂的反应时 间增加， 脱硫效率提高． 由于本试验台烟气量变化范围有限， 不能使脱硫效率有特别显著的增加， 在 Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩尔比较大时， 由于脱硫剂的浓度增大， 增加了 Ｓ Ｏ ２与脱硫剂的接触机会， 烟气流速略有降低也不足 以使脱硫效率再有较大的增加． 图 ４ Ｓ Ｏ ２入口浓度对脱硫效率的影响 ２ ． ３ Ｓ Ｏ ２入口浓度的影响 图 ４ 反映了 Ｓ Ｏ ２入口浓度对脱硫效率的影响． 在同样 的 Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩尔比时， Ｓ Ｏ ２浓度升高时脱硫效率有所上 升， 但不十分显著． Ｓ Ｏ ２浓度增加， 提高了烟气中 Ｓ Ｏ２气体 分压力， 使 Ｓ Ｏ ２与脱硫剂反应时的传质阻力降低； 另一方 面， Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩尔比相同时， Ｓ Ｏ ２浓度增加， 脱硫剂的绝对 量也增大， 所占总物料的质量分数增大， 加速了 Ｓ Ｏ ２与脱 硫剂的反应． 但如果 Ｓ Ｏ ２浓度过高， 就必须增大脱硫剂的 量， 由于喷水量受到系统出口烟温的限制有一上限， 因此 将导致脱硫剂与水滴的碰撞机会减少， 会使脱硫效率降 低． 图 ３ 和图 ４ 的结果说明， 对于循环流化床烟气脱硫工艺， 烟气量和 Ｓ Ｏ ２入口浓度的影响并不是特别明 显的， 因此这种工艺对锅炉负荷和燃煤煤种的变化有较好的适应性． ２ ． ４ 反应温度及喷水量的影响 喷水量是影响脱硫效率的重要因素， 对于干法和半干法脱硫工艺， 向系统喷水是为了增加烟气的湿 度， 烟气增湿对钙基脱硫剂的脱硫反应活性有明显的活化效果． 在半干法脱硫系统中， 向脱硫剂中加入水 分的方法有 ２ 种 ①脱硫剂与水在脱硫反应前混合， 制成浆液后再送入脱硫反应系统， 如喷雾干法脱硫工 艺和部分气体悬浮（ Ｇ Ｓ Ａ ） 脱硫技术； ②增湿水直接喷入脱硫反应系统， 为系统中已经存在的脱硫剂颗粒增 湿， 使脱硫反应转化为离子反应， 如 Ｌ Ｉ Ｆ Ａ Ｃ脱硫技术、 Ｃ ｏ ｏ ｌ ｓ ｉ ｄ ｅ 脱硫技术、 Ｈ Ａ Ｌ Ｔ技术以及部分 Ｇ Ｓ Ａ脱硫技 术． 本试验装置采用的是第 ２ 种增湿方法， 使得增湿雾化系统简单， 避免了喷浆系统（ 第 １ 种增湿方法） 中 复杂的浆液制备系统和运行中可能存在的堵塞问题， 运行可靠． 喷水增湿活化能提高脱硫效率， 是因为水分的存在使钙基脱硫剂反应活性增加， 于脱硫剂中的水分超 过临界值后， 其脱硫机理就会发生明显变化［ ２ ， ３ ］． Ｓ Ｏ ２气体与 Ｃ ａ （ Ｏ Ｈ ）２之间由气固反应变为在液体中 Ｏ Ｈ －， Ｃ ａ ２ ＋， Ｈ Ｓ Ｏ－ ３， Ｓ Ｏ ２ － ３ 等离子之间的离子反应． 因为离子在液相中扩散路径相对较短， 而且不存在 Ｓ Ｏ ２气体在 Ｃ ａ Ｓ Ｏ ３产物层中的扩散阻力， 从而加快了 Ｓ Ｏ２与脱硫剂的反应速率． 这一点可以通过图５ 来说明． 对于水分 临界值的定义是脱硫剂表面剩余的结合水分不能维持整个颗粒内离子的反应时颗粒的含湿量， 也可称为 临界水分． ４７东南大学学报（ 自然科学版）第 ３ １ 卷 图 ６ 是初始体积含湿量为 ０ 和 ０  ３ 的 Ｃ ａ （ Ｏ Ｈ ） ２颗粒在流化床内的脱硫特性曲线． 由图中可以看出， 在 反应初期， 含湿脱硫剂的硫盐化反应速率明显高于干燥脱硫剂颗粒， 随着反应时间的增加， 反应速率之间 的差别逐渐减小． 在反应时间超过 ２ ０ ｍ ｉ ｎ 后， 二者的反应速率相同． 因为在反应开始时， Ｓ Ｏ ２与 Ｃ ａ （ Ｏ Ｈ ）２之 间的反应是气液离子反应， 反应速率主要由反应物在液相中的溶解速率和 Ｃ ａ ２ ＋， Ｈ Ｓ Ｏ－ ３， Ｓ Ｏ ２ － ３ 等离子在液 相中的扩散速率控制， 因此反应速率较高． 随着时间的延长， 颗粒内的水分蒸发， 致使脱硫剂表面只剩下结 合水参与反应， 它不能在整个颗粒中维持离子反应， Ｓ Ｏ ２需要通过孔隙扩散到达反应液面． 大量生成物 Ｃ ａ Ｓ Ｏ ３的存在使传质阻力增大， 反应速率大大降低， 但仍然高于干燥颗粒的反应速率． 随着蒸发的进行， 颗 粒表面的结合水也逐渐失去， 此时 Ｓ Ｏ ２必须穿过致密的 Ｃ ａ Ｓ Ｏ３层才能与内部的 Ｃ ａ （ Ｏ Ｈ ）２反应， 反应速率进 一步下降并与干燥 Ｃ ａ （ Ｏ Ｈ ） ２颗粒相近． 图 ５ 含湿脱硫剂颗粒反应机理示意图图 ６ 含湿脱硫剂颗粒反应特性曲线 喷水量的影响还可从另一个角度来分析． 随着喷水量的增加， 趋近饱和温度ΔＴ降低． ΔＴ指系统出口 烟气温度与绝热饱和温度（ 经查表计算， 本试验中约为 ５ ０℃） 之差， 由于对系统进行了保温， 可以认为ΔＴ 只是通过喷水量来影响． 图 ７ 脱硫效率与趋近饱和温度的关系 图 ７ 是ΔＴ与脱硫效率的关系曲线． ΔＴ在很大程度上 决定了脱硫剂表面液膜的蒸发干燥特性． 图 ７ 说明， 脱硫效 率的增加与ΔＴ的降低成指数关系． 烟气量为 ２ ０ １ １ ｍ ３ ｈ ， Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩尔比为１  ３ ， ΔＴ为２ ３℃（ 喷水量为７ ５ ｋ ｇ ｈ ） 时， 系统 脱硫效率为 ８ ７  ６ ％． 从脱硫的角度考虑， ΔＴ应越小越好， 这 样液膜蒸发慢， 液相存在时间长， Ｓ Ｏ ２与脱硫剂的反应时间 增加， 脱硫效率提高； 从干燥的角度考虑， ΔＴ应越大越好， 因为烟温越高， 水分蒸发越快， 脱硫剂在到达反应塔壁面之 前已经干燥， 避免在壁面上沉积． 本试验中， 由于ΔＴ属于较 高范围， 因此壁面上的沉积物很少． ３ 结论 １ ）通过循环流化床烟气脱硫的模拟中试装置的运行和试验研究， 证明了自行设计的旋风除尘器、 雾 化喷嘴和回料装置都能稳定可靠的运行． 为今后的工业放大试验积累了丰富的技术参数和运行经验． ２ ）试验结果表明， 在烟气量为 ２ ０ １ １ ｍ ３ ｈ 、 烟气温度为 １ ５ ０ ℃、 Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩尔比为 １  ３ ， Ｓ Ｏ ２入口浓度为 １ ． ０ ２ ５ １ ０ － ３、 总喷水量为 ７ ５ ｋ ｇ ｈ 时， 系统的脱硫效率可达 ８ ８ ％左右． ３ ）分析了试验条件下各参数的变化对脱硫效率的影响情况． 其中 Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩尔比和喷水量的影响 最为显著， 随着 Ｃ ａ 与 Ｓ 的摩尔比和喷水量的增加， 系统脱硫效率也迅速增加； 烟气量和 Ｓ Ｏ ２入口浓度也有 一定的影响， 但不十分明显， 说明循环流化床烟气脱硫工艺对锅炉负荷和燃煤煤种的变化有较好的适应 性． ５７第 ２ 期冯斌等 循环流化床烟气脱硫模拟中试试验研究 参考文献 １ ＷｕＹ ｉ ｎ ｇ ｈ ａ ｉ ，Ｗａ ｎ ｇＷｅ ｎ ｌ ｉ ａ ｎ ｇ ，Ｈ ｕ ａ ｎ ｇＺ ｈ ｅ ｎ ，ｅ ｔ ａ ｌ ．Ｅ ｘ ｐ ｅ ｒ ｉ ｍ ｅ ｎ ｔ ａ ｌ ｓ ｔ ｕ ｄ ｉ ｅ ｓｏ ｎａｃ ｉ ｒ ｃ ｕ ｌ ａ ｔ ｉ ｎ ｇｆ ｌ ｕ ｉ ｄ ｉ ｚ ｅ ｄｂ ｅ ｄ ．Ｊｏ ｆ Ｓ ｏ ｕ ｔ ｈ ｅ ａ ｓ ｔ Ｕ ｎ ｉ ｖ ｅ ｒ ｓ ｉ ｔ ｙ ， １ ９ ９ ８ ， １ ４ （ １ ） ６ ２ ～ ６ ６ ２ 高翔． 含湿 Ｃ ａ （ Ｏ Ｈ ） ２颗粒脱硫反应特性的模型研究． 环境科学学报， １ ９ ９ ９ ， １ ９ （ ４ ） ３ ５ １ ～ ３ ５ ６ ３ Ｉ ｒ ａ ｂ ｉ ｅ ｎＡ ． Ｔ ｈ ｅ ｒ ｍ ａ ｌ ｄ ｅ ｈ ｙ ｄ ｒ ａ ｔ ｉ ｏ ｎｏ ｆ Ｃ ａ ｌ ｃ ｉ ｕ ｍＨ ｙ ｄ ｒ ｏ ｘ ｉ ｄ ｅ ２ｓ ｕ ｒ ｆ ａ ｃ ｅ ａ ｒ ｅ ａ ｅ ｖ ｏ ｌ ｕ ｔ ｉ ｏ ｎ ． Ｉ ｎ ｄＥ ｎ ｇ Ｃ ｈ ｅ ｍＲ Ｅ Ｓ ，１ ９ ９ ０ ， ２ ９ ， １ ６ ０ ６ ～ １ ６ １ １ Ｅ ｘ ｐ ｅ ｒ ｉ ｍｅ ｎ ｔ ａ ｌ Ｒ ｅ ｓ ｅ ａ ｒ ｃ ｈｏ ｎａＰ ｉ ｌ ｏ ｔ  Ｓ ｃ ａ ｌ ｅＣ ｉ ｒ ｃ ｕ ｌ ａ ｔ ｉ ｎ ｇＦ ｌ ｕ ｉ ｄ ｉ ｚ ｅ ｄＢ ｅ ｄ ｆ ｏ ｒＦ ｌ ｕ ｅＧ ａ ｓ Ｄ ｅ ｓ ｕ ｌ ｆ ｕ ｒ ｉ ｚ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ Ｆ ｅ ｎ ｇ Ｂ ｉ ｎ １ Ｌ ｉ Ｄ ａ ｊ ｉ １ Ｚ ｈ ｏ ｕＺ ｈ ｉ ｌ ｉ ａ ｎ ｇ ２ ＷｕＹ ｉ ｎ ｇ ｈ ａ ｉ １ Ｙ ａ ｎ ｇ Ｊ ｕ ｎ １ （ １Ｔ ｈ ｅ ｒ ｍ ａ ｌ Ｅ ｎ ｇ ｉ ｎ ｅ ｅ ｒ ｉ ｎ ｇ Ｒ ｅ ｓ ｅ ａ ｒ ｃ ｈＩ ｎ ｓ ｔ ｉ ｔ ｕ ｔ ｅ ，Ｓ ｏ ｕ ｔ ｈ ｅ ａ ｓ ｔ Ｕ ｎ ｉ ｖ ｅ ｒ ｓ ｉ ｔ ｙ ，Ｎ ａ ｎ ｊ ｉ ｎ ｇ ２ １ ０ ０ ９ ６ ） （ ２Ｍ ａ ｎ ａ ｇ ｅ Ｄ ｅ ｐ ａ ｒ ｔ ｍ ｅ ｎ ｔ ，Ｅ ｎ ｖ ｉ ｒ ｏ ｎ ｍ ｅ ｎ ｔ Ｂ ｕ ｒ ｅ ａ ｕ ，Ｋ ｕ ｎ ｓ ｈ ａ ｎ ２ １ ５ ３ ０ ０ ） Ａ ｂ ｓ ｔ ｒ ａ ｃ ｔ Ａ ｔ ｐ ｒ ｅ ｓ ｅ ｎ ｔ ，Ｓ Ｏ ２ｐ ｏ ｌ ｌ ｕ ｔ ｉ ｏ ｎｃ ｏ ｎ ｔ ｒ ｏ ｌ ｏ ｆ ｃ ｏ ａ ｌ ｃ ｏ ｍ ｂ ｕ ｓ ｔ ｉ ｏ ｎｉ ｓ ａ ｎｕ ｒ ｇ ｅ ｎ ｔ ｔ ａ ｓ ｋｉ ｎｔ ｈ ｅ ｆ ｉ ｅ ｌ ｄｏ ｆ ａ ｉ ｒ ｐ ｏ ｌ ｌ ｕ ｔ ｉ ｏ ｎｃ ｏ ｎ ｔ ｒ ｏ ｌ ｉ ｎＣ ｈ ｉ ｎ ａ ． Ａ ｎｅ ｘ ｐ ｅ ｒ ｉ ｍ ｅ ｎ ｔ ａ ｌ ｒ ｅ ｓ ｅ ａ ｒ 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